KUMIとNAOKIにより1997年結成。

2000年4月21日、シングル『LADY MADONNA～憂鬱なるスパイダー～』でデビュー。2001年1月に発表された1stアルバム『THE GREATEST HITS』は200万枚、翌年2002年1月に発表された「LOVE PSYCHEDELIC ORCHESTRA」も100万枚を超え、2作連続ミリオンとなる驚異的なセールスを記録。

現在までにシングル14枚、オリジナルアルバム8枚をリリース。NAOKIの卓越したギターテクニックとKUMIのヴォーカルスタイルが、印象的なリフ、日本語と英語が自由に行き交う歌詞によって、LOVE PSYCHEDELICO独自の音楽スタイルを確立している。

2021年には8枚目のアルバム『A revolution』をリリースし、【Live Tour 2022 "A revolution"】全国ツアーを実施。

2023年には6年ぶりとなるライヴハウスツアー【LIVE PSYCHEDELICO 2023】や、バイオリンをゲストに迎え全国10箇所13公演のホールツアー【Premium Acoustic Live "TWO OF US" Tour 2023】を開催。