2000年4月21日、シングル『LADY MADONNA～憂鬱なるスパイダー～』でデビュー。2001年1月に発表された1stアルバム『THE GREATEST HITS』は200万枚、翌年2002年1月に発表された「LOVE PSYCHEDELIC ORCHESTRA」も100万枚を超え、2作連続ミリオンとなる驚異的なセールスを記録。現在までにデジタルシングルを含む24作品、オリジナルアルバム8枚をリリース。NAOKIの卓越したギターテクニックとKUMIのヴォーカルスタイルが、印象的なリフ、日本語と英語が自由に行き交う歌詞によって、LOVE PSYCHEDELICO独自の音楽スタイルを確立している。

2022年には8枚目のアルバム『A revolution』をリリースし、Live Tour 2022 "A revolution" 全国ツアーを開催し大盛況となる。

2024年5月、配信シングル「Forgive me not」をリリース（ドラマ『社内処刑人』主題歌）。同年8月には約8年振りとなる香港でのワンマンライヴ「LOVE PSYCHEDELICO Live in Hong Kong 2024」、日本国内 全5箇所にてライヴハウスツアーを開催。

2025年、デビュー25周年を迎える。